Brook był znany przede wszystkim z przełomowych adaptacji dzieł Williama Szekspira dla Royal Shakespeare Company, w tym zwłaszcza "Snu Nocy Letniej" z 1970 r., wykonywanym w białym sześcianie i z użyciem trapezów. Był wielokrotnym laureatem nagród teatralnych i telewizyjnych - Tony Awards, Emmy Awards i Laurence Olivier Award, komandorem Orderu Imperium Brytyjskiego oraz francuskiej Legii Honorowej.
Kariera Brooka rozpoczęła się od wyreżyserowania "Doktora Faustusa" w 1943 r. w Torch Theatre w Londynie. Następnie został dyrektorem ds. produkcji w Royal Opera House w Londynie i wystawił tam kontrowersyjną adaptację "Salome" Richarda Straussa ze scenografią autorstwa Salvadora Dalego. Dla Royal Shakespeare wyreżyserował, oprócz wspomnianego "Snu Nocy Letniej", także m.in. "Tytusa Andronikusa", "Króla Leara" i "Burzę".
W 1964 r. wyreżyserował pierwszą anglojęzyczną wersję sztuki "Marat/Sade", która w następnym roku została przeniesiona na Broadway i zdobyła Tony Award za najlepszą sztukę, a także przyniosła Brookowi tytuł najlepszego reżysera. Brook był również znany ze współpracy z Jean-Claude Carrière przy adaptacji indyjskiego poematu epickiego "Mahabharata" - po raz pierwszy został on wystawiony na scenie w 1985 roku.
Na początku lat 70. przeniósł się do Paryża, gdzie utworzył Międzynarodowy Ośrodek Poszukiwań Teatralnych, a w 1974 r. zaadaptował opuszczony paryski Théâtre des Bouffes du Nord.
"Wiele z jego produkcji było sławnych z powodu pozbawiania teatru zbędnych elementów i destylowania dramatu do jego esencji, prezentowanych czystym okiem i z eleganckim dotykiem" - napisał "The Guardian".
